Lichtinduzierte Wasseroxidation durch ein molekulares Manganvanadiumoxid

Publikationstyp:
Zeitschriftenaufsatz
Metadaten:
Abstract
<jats:title>Abstract</jats:title><jats:p>In der Natur findet die photosynthetische Wasseroxidation an einem anorganischen Calcium‐Mangan‐Oxo‐Komplex (Oxygen‐Evolving Complex, OEC) im Photosystem II statt. Hier berichten wir über ein synthetisches Modell des OEC auf Basis eines molekularen Manganvanadiumoxids: [Mn<jats:sub>4</jats:sub>V<jats:sub>4</jats:sub>O<jats:sub>17</jats:sub>(OAc)<jats:sub>3</jats:sub>]<jats:sup>3−</jats:sup>. Dessen Herzstück ist ein [Mn<jats:sub>4</jats:sub>O<jats:sub>4</jats:sub>]<jats:sup>6+</jats:sup>‐Kubus, der die homogene, lichtgetriebene Oxidation von Wasser zu Sauerstoff katalysiert. Der zentrale Kubus wird durch ein tripodales Polyoxovanadat, [V<jats:sub>4</jats:sub>O<jats:sub>13</jats:sub>]<jats:sup>6−</jats:sup>, sowie drei Acetatliganden stabilisiert. In Kombination mit der Lichtsammeleinheit [Ru(bpy)<jats:sub>3</jats:sub>]<jats:sup>2+</jats:sup> und dem Elektronenakzeptor S<jats:sub>2</jats:sub>O<jats:sub>8</jats:sub><jats:sup>2−</jats:sup> erfolgt die lichtgetriebene Wasseroxidation mit Umsatzzahlen von ca. 1150 und Umsatzfrequenzen von ca. 1.75 s<jats:sup>−1</jats:sup>. Elektrochemische, massenspektrometrische sowie spektroskopische Untersuchungen geben einen Einblick in die Stabilität und Reaktivität des Manganvanadiumoxids. Dieses könnte als Modellsystem für die Struktur und Reaktivität des OEC sowie für heterogene Wasseroxidationskatalysatoren fungieren.</jats:p>
Autoren
  • Benjamin Schwarz
  • Johannes Forster
  • McKenna K Goetz
  • Duygu Yücel
  • Claudia Berger
  • Timo Jacob
  • Carsten Streb
DOI
10.1002/ange.201601799
eISSN
1521-3757
ISSN
0044-8249
Ausgabe der Veröffentlichung
21
Zeitschrift
Angewandte Chemie
Sprache
en
Online publication date
2016
Paginierung
6437 - 6441
Datum der Veröffentlichung
2016
Status
Published
Herausgeber
Wiley
Herausgeber URL
http://dx.doi.org/10.1002/ange.201601799
Datum der Datenerfassung
2023
Titel
Lichtinduzierte Wasseroxidation durch ein molekulares Manganvanadiumoxid
Ausgabe der Zeitschrift
128

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